在冬天，床单的面料选择对于舒适度有着至关重要的影响。为了找到最舒服的面料，需要考虑以下几个因素：

温暖舒适：冬天床单需要提供足够的保暖性，以适应较低的温度。纯棉、亚麻、羊毛等天然纤维面料具有良好的保暖性能，而且柔软舒适，适合贴身接触。

透气性好：冬天的空气湿度较低，床单需要具备良好的透气性，以保持干爽舒适。纯棉、亚麻等天然纤维面料透气性好，有利于调节温度和湿度。

吸湿性好：冬天的空气较为干燥，人体容易出汗，床单需要具有良好的吸湿性，以保持干爽。纯棉、亚麻等天然纤维面料吸湿性好，能够快速吸收并排出汗液。

柔软性好：柔软的床单能够提供更好的触感和舒适度，有助于改善睡眠质量。纯棉、羊毛等天然纤维面料柔软性好，能够提供舒适的触感。

综上所述，纯棉、亚麻、羊毛等天然纤维面料在冬天床单上是最舒服的选择。这些面料具有良好的保暖性能、透气性、吸湿性和柔软性，能够提供干爽、舒适、温暖的睡眠环境。当然，根据个人的喜好和需求，也可以选择其他面料如丝绸、羽绒等，但天然纤维面料是最为适合冬季使用的床单面料。